Le origini del monastero sono piuttosto antiche ed incerte, la tradizione lo fa risalire al 880 quando un gruppo di ragazzi vide una luce intensa provenire dl cielo e posarsi sulla montagna di Montserrat. Da quel momento il fenomeno si ripetette più volte coinvolgendo anche i genitori dei ragazzi che lo interpretarono come un segno di Dio. Il prete del villaggio e gli anziani della comunità religiosa messi a conoscenza del fatto si recarono in esplorazione della montagna per dare una spiegazione al fenomeno. Giunti in una grotta vi trovarono l'immagine della Madonna,il vescovo decide di spostrare la statua in un luogo a Lei più consono ma, l'immagine diviene improvvisamente pesantissima impedendone ogni spostamento, da quel momento la grotta divenne meta di pellegrinaggi religiosi.

Notizie certe sul monastero si hanno solamente a partire dal 1011 quando un monaco venne inviato dal monastero di Santa Maria di Ripoll per dirigere il monastero di Santa Cecilia di Montserrat. I monaci di Santa Cecilia però si opposero alla decisione così l'abate decise di fondare un monastero proprio nel luogo in cui esisteva già un antico eremo, conosciuto con il nome di Santa Maria di Montserrat. Grazie all'immagine della Madonna in esso contenuto il monastero crebbe molto rapidamente tanto che nel 1082 aveva già un suo priore e non doveva più dipendere da altri monasteri. L'importanza del monastero continuò a crescere fino a quando nel 1409 con una bolla papale a firma di papa Benedetto XIII il monastero venne elevato ad Abbazia. Tra il 1493 e il 1835 l'abbazia entra a far parte della Congregazione di Valladolid. Durante il XIX secolo il monastero subì incendi e saccheggi ad opera delle truppe napoleoniche tanto che nel 1835 i monaci furono costretti ad abbandonare il monastero, anche a causa della "desamortització de Mendizábal", per farvi ritorno solamente nel 1844. Il monastero versava però in pessime condizioni, fu solamente grazie alle generose donazioni della borghesia catalana che si riuscì a ricostruire un nuovo monastero alla cui opera lavorarono artisti come Joan Martorell, Lluis Domènech e Gaudì. Nel 1862 i monaci di Montserrat aderirono alla Congregazione di San Benedetto alla quale ancora oggi appartengono. 

Oggi la comunità del monastero conta circa un'ottantina di monaci più i ragazzi che appartengono alla Scuola di Canto di Montserrat, fondata nel XIII secolo è ai giorni nostri considerata la più antica d'Europa. E' una comunità completamente autonoma che vive con gli introiti derivanti dalla casa editrice del monastero e con quelli della casa discografica dell'Escolania oltre alla vendita di liquori, vini e biscotti prodotti in loco.